涂层导体用YBa2Cu3O7-x/SrRuO3准多层膜结构的磁传输特性研究
发布时间:2021年12月7日 点击数:2048
1 引言
对高温超导体的磁通涡旋结构及其磁通钉扎的研究不仅对超导体基础物性,而且对其强电百富策略白菜网具有重要意义。由于REBa2Cu3O7-x(简写REBCO, RE=Y、Sm等稀土元素)超导体具有短相干长度ξ (0) 、高的κ值以及强各向异性的特性,使它的磁通钉扎机制有别于传统超导体且表现得更加复杂。涂层导体基于外延生长的YBCO薄膜在电力方面有非常广阔的百富策略白菜网前景,解决零耗散载流能力即临界电流密度的提高已成为当前涂层导体发展的一大课题[1,2,3]。
近几年来,人们发现高场下限制REBaCuO临界电流密度 (Jc) 的主要因素是晶粒内部特性而不是晶界的弱连接。提高晶内磁通钉扎能力取代改善晶界弱连接成为近期涂层导体技术发展的研究热点。长期以来人们探索各式各样的方式来增加薄膜的磁通钉扎中心,以期待获得更接近于理论值即超导体拆对电流密度的临界电流密度值。L.Krusin-Elbaum等利用重离子辐照引入柱状缺陷[4],D.H.Lowndes等利用偏晶轴基片方法生长薄膜引入反向晶界来改善磁通钉扎性能[5]均取得一定的效果但这些方法实用性不大。最近,一些新型途径被百富策略白菜网于增加氧化物超导薄膜的钉扎中心,如基片调制、化学掺杂以及生长控制等。人们利用改变基片表面粗糙度、在基片表面预先生长岛状二次相(如Y211)来实现基片调制。在化学掺杂方面,Cai等人[3]首先利用三元稀土混合制备了RE123薄膜,并使得临界电流密度以及不可逆场得到较大的提高,并利用Wen等人[6]建立的应力场钉扎模型阐明了晶格失配诱导的钉扎增强机制,而并不是平均自由程涨落钉扎或凝聚能钉扎引起的磁输运能力的提高。
在生长控制方面,主要采取生长准多层膜或多层膜结构来实现磁通钉扎性能的提高。Haugan等首次将异质相Y211周期性地生长在Y123相中,形成岛状结构,建立所谓的准多层膜结构。这种尺度近Y123超导相干长度的岛状结构形成的异质相及其所产生的缺陷在液氮温区、高磁场下将临界电流提高到纯Y123的2倍,而且Y211相的密度达到1011/cm2,如此高的二次相密度仍能提高磁通钉扎性能实属罕见。Cai和Jens等[7,8]通过控制准分子激光脉冲数,分别将异质相Y2O3和Ir周期性的沉积到Y123薄膜中形成准多层膜,通过对磁传输特性的研究,同样发现在高于跳跃场的情况下磁通钉扎能力的明显提高。
本工作采用SrRuO3(简写SRO)作为异质相来研究准多层膜结构的磁传输特性。大量实验表明,SrRuO3可以沉积在各种基底上,具有高的热和化学稳定性,同时具有与高温超导体以及铁电化合物相同的结构和晶格常数。作为4d过渡元素中唯一具有磁有序的钙钛矿结构化合物,SrRuO3具有巡游铁磁体的性质。基于以上的种种特点,把SrRuO3铁磁颗粒引入到多层膜结构中去研究涂层导体的磁通钉扎特性也显得非常有意义。
2 样品的制备和实验方法
使用准分子脉冲激光在SrTiO3单晶基底上沉积薄膜样品。所使用的准分子激光波长248 nm,重复频率5 Hz,激光打到靶体上的能量密度是2.4 J/cm2。沉积样品时,基底被加热到820℃,氧分压30 Pa。通过交替沉积Y123和SrRuO3两个靶,获得名义结构分别是p×[YBa2Cu3O7-x (m) /SrRuO3 (n) ]和p×[SrRuO3 (n) /YBa2Cu3O7-x (m) ]的准多层膜,其中m为YBa2Cu3O7-x的激光脉冲数、n为SrRuO3的脉冲激光数、p为重复周期,YBCO沉积速率大约是1×10-10 m/pulse,而SrRuO3的沉积速率是0.31×10-10 m/pulse,最后样品在400×104 Pa氧压下原位退火。每个样品厚度均在300 nm左右。本工作主要针对两种结构的样品进行研究:YS1:5×[YBCO (600) /SRO (5) ],YS2:5×[SRO (5) /YBCO (600) ],40×[YBCO (75) /SRO (n) ](其中n=1、5、20)以及同时在相同制备条件下获得纯YBCO薄膜样品,激光脉冲数为3000以作对比。
样品的织构状况、表面形貌以及超导转变温度分别使用四极X射线衍射仪(Co Kα线,λ=0.17903 nm)、原子力显微镜以及交流磁化测量仪。使用Ar离子刻蚀技术在薄膜上刻长0.8mm,宽50μm的微桥。然后使用Quantum Desigh公司生产的PPMS测试样品在0-9T磁场范围内不同磁场的电阻以及临界电流密度。磁场沿着样品c轴方向,临界电流密度取电场强度标准Ec=1μV/cm。
3 结果及讨论
3.1 微观结构及表面形貌
图1是结构为40×[YBCO (75) /SRO (n) ]系列样品的X射线衍射θ-2θ扫描图,样品具有良好的c轴取向,但在YBCO (003)和(006)峰位附近产生新的异质相峰,而且随着沉积SrRuO3脉冲数的增加,伴随有Y2O3 (400)和YBCO峰的减弱以及钙钛矿结构异质相Ba2YRuO6 (200) (400)峰的增强,表明在沉积样品过程中Y2O3、YBCO、SrRuO3发生反应生成异质相。
但是对于图2,两种结构5×[YBCO (600) /SRO (5) ],5×[SRO (5) /YBCO (600) ]样品的X射线衍射图而言,除了具有较强的SrTiO3衍射峰外,YBCO和Y2O3均表现非常好的c轴取向。样品并未生成像掺杂金属Ir以及掺杂YSZ的YBCO薄膜类似的二次相Ba MO3 (M=Ir、Zr等)[8,9],同时也生成图1所看到的异质相Ba2YRuO6峰出现,但非常弱,可见对于重复周期少的准多层膜明显对产生异质相起抑制作用。其中5×[YBCO (600) /SRO (5) ]结构样品的YBCO (103)的X射线衍射极图如图3,表明样品具有良好的面内面外织构,且扫描半高宽均小于1.7°,表明与纯的YBCO样品(面内面外扫描半高宽FWHM<1°=非常接近。使用原子力显微镜(AFM)观察样品的表面形貌(图4),照片中显示存在少量分立的岛状结构,而在岛的顶端看到直径在几十纳米的颗粒,联系X射线衍射图推测是异质相颗粒。
![图3 5×[YBCO (600) /SRO (5) ]样品的YBCO (103) 的XRD极图](https://kns.cnki.net/KXReader/Detail/GetImg?filename=images/COSE2008S4004_09300.jpg&uid=WEEvREcwSlJHSldTTEYzVnBFbFJWb2pjTkhaK0RFY24ybzIzMkpSVWpsTT0=$9A4hF_YAuvQ5obgVAqNKPCYcEjKensW4IQMovwHtwkF4VYPoHbKxJw!!)
图3 5×[YBCO (600) /SRO (5) ]样品的YBCO (103) 的XRD极图 下载原图
Fig.3 XRD pole fig of 5×[YBCO (600) /SRO (5) ]YBCO (103)
3.2 超导转变温度
使用交流磁化方法对样品进行测试以得到样品的转变温度以及转变宽度。转变温度选择标准是在升温测试过程中感应电压最大值的90%对应温度。如图5,样品随SrRuO3脉冲数的增加,转变温度从88.3 K降至80K,转变宽度逐渐增大至3 K。这与YSZ掺杂的YBCO薄膜非常相似[9,10],究其原因,非完整的插入所导致的晶格不匹配产生的局域应力场对体系的整体结构产生较大影响。于是仅对掺杂粒子较少的少周期样品5×[YBCO (600) /SRO (5) ],5×[SRO (5) /YBCO (600) ]进行深入地分析。样品的转变温度都在88.5K附近,且转变宽度均小于0.6 K,这充分肯定了薄膜样品结构完整性以及成分分布的均一性,这也同样反应在样品的传输测量曲线R-T上,两个样品的传输测量超导转变温度均在90 K左右,且样品的转变宽度均小于1 K,接近纯的YBCO薄膜, 转变温度为92 K,转变宽度为0.9 K。按照SrRuO3层沉积速率为0.31×10-10 m/pulse计算,大量异质相的存在引起晶格不匹配会影响样品的整体结构,而少周期结构的5×[YBCO (600) /SRO (5) ],5×[SRO (5) /YBCO (600) ]样品则受影响不大。

图5 样品的转变温度及转变宽度随SrRuO3总脉冲数的变化 下载原图
Fig.5 Variation of the superconductivity critical temperature and transition width with SrRuO3 pulse numbers
3.3 磁传输特性以及磁通钉扎特性
对于两种结构5×[YBCO (600) /SRO (5) ] (YS1) 和5×[SRO (5) /YBCO (600) ](YS2)样品,可以通过比较两者在不同温度和磁场下的临界电流密度来分析样品的磁传输性能的优劣。图6给出样品YS1和YS2分别在70 K、77 K不同温度下临界电流密度Jc随磁场H的变化。在给定的几个温度下,样品YS2表现出不同于YS1的磁传输特性。但注意到这样一个现象,即样品YS1和YS2的结构是在同样比例的沉积SrRuO3和YBCO,沉积次序的先后却能导致磁传输特性的差别。为更加明显的看出这种差别使用归一化处理对磁传输特性进行更清晰的展示(图7)。归一化后,发现两个样品归一化后两种不同调制结构的样品随外场的变化趋于重合,说明两种调制结构的样品存在共同的钉扎机制。一方面从高场下的磁通蠕动考虑导致上述现象,同时随着外场的增加,涡旋相互作用逐渐增强,磁通钉扎方式会实现由强的个体磁通钉扎到弱的集体钉扎的转变。由图8,可以清晰地看到。低场下,涡旋相互作用影响很小,主要是强的个体钉扎起作用,在图中表现为Jc不随外场变化,即低场下的平台。随磁场的增加,Jc逐渐减小,两者之间满足幂函数关系Jc∝H-α,这一段对应的是弱的集体钉扎区。在高场区,Jc陡降,很快降到0。在归一化的条件下,超导体的磁通钉扎机制才能明显的表现出来。这有别于Cai等[7]的有关于Y2O3掺杂的准多层膜。仅通过在70 K与此前同样制备条件的纯的YBCO进行比较,来更加清晰的了解这种钉扎机制。图8为双对数坐标下的两种调制结构的样品YS1和YS2在温度70 K同纯的YBCO的比较,在高场的条件下,调制结构的样品的临界电流密度高于纯的YBCO薄膜,而低场恰恰相反表现为在中间场存在明显的交叉行为。这种交叉行为的存在实际意味着引入的钉扎中心在高场下作用非常明显,导致磁通钉扎性能的明显提高,对涂层导体的百富策略白菜网具有参考价值。

图6 70 K、77 K不同温度下样品的临界电流密度Jc随磁场H的变化 下载原图
Fig.6 Magnetic field dependence of transport Jc of sample YS1and YS2 at different temperature 70 K and 77 K

图7 归一化的Jc-H双对数坐标 下载原图
Fig.7 Log-log scale of the normalization on the magnetic field dependence of transport Jc

图8 70 K双对数坐标下的Jc-H关系 下载原图
Fig.8 log-log scale of magnetic field dependence of transport Jc at temperature 70 K
4 结论
通过对准多层膜结构样品的X射线衍射分析,随着SrRuO3沉积脉冲数的增加,异质相Ba2YRuO6峰位逐渐增强。原子力显微镜观察,异质相颗粒可能为纳米量级的颗粒。对于两种准多层膜YS1:5×[YBCO (600) /SRO (5) ],YS2:5×[SRO (5) /YBCO (600) ]其磁传输性能存在一定差别,但通过磁传输特性分析其钉扎机制没有变化。纳米量级的异质相颗粒及其产生的缺陷引入钉扎中心,提高了准多层膜的磁通钉扎性能,对于涂层导体的百富策略白菜网具有较有意义的参考价值[11]。